關(guān)于去除水體中藻類(lèi)的論文
目前，飲用水源富營(yíng)養化已經(jīng)成為全球性的問(wèn)題，由此帶來(lái)的水華爆發(fā)以及藻類(lèi)代謝產(chǎn)物對飲用水處理和水質(zhì)安全帶來(lái)了嚴重的影響。藻類(lèi)的過(guò)度繁殖會(huì )產(chǎn)生惡臭和藻毒素[1],對人體健康產(chǎn)生極大威脅。另 外 有 研 究 表 明，當 藻 類(lèi) 數 量 低 于500 cells/ mL時(shí)，不會(huì )引起濾池堵塞；當藻類(lèi)數量為500 ~ 1 000 cells/ mL時(shí)，濾池會(huì )稍許堵塞；當藻類(lèi)數量1 000 ~ 2 000 cells/ mL時(shí)，濾池出現明顯堵塞；當藻類(lèi)數量超過(guò)2 000 cells/ mL時(shí)，濾池出現嚴重堵塞[2].因此在水華爆發(fā)的時(shí)候，過(guò)量的藻會(huì )堵塞濾池，縮短濾池的過(guò)濾周期，造成濾池反沖洗頻繁。
傳統的飲用水處理主要利用混凝/沉淀工藝去除藻細胞。但由于藻細胞zeta電位在- 40 mV以上，穩定性較高、比重小、難以下沉[3],因此傳統的混凝沉淀法去除藻類(lèi)的效率非常有限。增大混凝劑的投加量雖然可以強化混凝效果，但會(huì )造成成本增大和出水鋁超標等問(wèn)題。而許多學(xué)者的研究已經(jīng)表明采用化學(xué)氧化劑（如CuSO4、含氯化合物、臭氧、高鐵酸鉀、高錳酸鉀等）進(jìn)行預氧化能很好地強化除藻效果并減少混凝劑投加量[4 - 7].然而，預氧化也會(huì )產(chǎn)生一些負面影響，因為預氧化過(guò)程中會(huì )脅迫藻細胞釋放胞外有機物（EOM）和胞內有機物（IOM），而這些有機物正是消毒副產(chǎn)物（DBPs）的前體物，會(huì )增加水質(zhì)具致突變性的危險[8].近幾年有學(xué)者提出適度預氧化的理念，以達到既能有效地強化混凝去除藻細胞又可有效地控制胞內有機物釋放[9].
由于藻細胞具有活性，其預氧化強化混凝的過(guò)程雖然和一般的無(wú)機膠體和懸浮物的混凝過(guò)程相似，但其受到的影響因素更為復雜。氧化劑、藻細胞的形態(tài)、水中天然有機物、藻源有機物和混凝劑種類(lèi)等因素都會(huì )影響預氧化強化混凝去除藻類(lèi)的效果。
本論文綜述了上述因素對預氧化強化混凝去除水體中藻類(lèi)的影響，并展望了預氧化強化混凝去除藻類(lèi)的應用前景。
1氧化劑的種類(lèi)對預氧化強化混凝去除藻類(lèi)的影響
采用氧化劑預處理會(huì )加強混凝作用，并能有效地提高藻類(lèi)及其胞內、外分泌物的去除效率。目前，常用的氧化劑主要包括含氯化合物、臭氧、高錳酸鉀和高鐵酸鉀等。這些氧化劑都能滅活藻細胞，提高混凝去除藻細胞的效果，但是不同的氧化劑具有不同的特點(diǎn)。
含氯化合物是目前應用最廣泛的預氧化劑，一般以液氯或次氯酸鈉的形式投加至水體中。不同投加量的含氯化合物對藻類(lèi)的去除效果具有較大差異。Steynberg等[10]的研究表明當氯的投加量為2 mg / L時(shí)，預氯化強化混凝去除衣藻和眼蟲(chóng)藻的效率分別提高85%和95%.但是Plummer等[4]使用1 mg / L的液氯進(jìn)行預氯化強化混凝時(shí)，綠藻和硅藻的去除效果僅僅提高了10%.導致預氯化強化混凝去除藻類(lèi)的效率差別較大的另外一個(gè)原因可能是不同實(shí)驗所使用的優(yōu)勢藻的種類(lèi)不同。值得注意的是，采取預氯化強化混凝去除藻細胞的過(guò)程中存在生成三氯甲烷、鹵乙酸等消毒副產(chǎn)物的風(fēng)險，危害人體健康，在實(shí)際運用中，要嚴格控制含氯化合物的投加量并通過(guò)模擬實(shí)驗確定較優(yōu)值。
臭氧的氧化還原電位為2. 07 V,在常用的水處理氧化劑中氧化能力最強。臭氧預氧化有助于滅活藻類(lèi)、強化混凝。Widrig等[5]的研究表明臭氧預氧化對三氯化鐵混凝去除藻類(lèi)具有一定的強化效果，且提高臭氧投加量時(shí)混凝效果會(huì )進(jìn)一步加強。但是，當臭氧投加量過(guò)高時(shí)，水體中有害物質(zhì)如醛類(lèi)、酮類(lèi)、有機酸、溴酸鹽的濃度會(huì )升高。此外，臭氧的發(fā)生裝置昂貴、操作復雜、運行費用高等特點(diǎn)都限制了臭氧的實(shí)際應用。
高錳酸鉀是一種強氧化劑，水處理中一般使用高錳酸鉀或者高錳酸鉀復合藥劑（PPC），其對混凝除藻的強化效果非常顯著(zhù)。Chen等[6]的研究表明，當高錳酸鉀的投加量為2 mg / L時(shí)，預氯化強化鋁鹽混凝去除藻細胞效率提高10% ~ 30%,一方面是因為高錳酸鉀預氧化會(huì )促使藻細胞聚集，另一方面是預氧化過(guò)程中會(huì )形成水合二氧化錳，對后續混凝過(guò)程有一定的促進(jìn)作用。但是，由于高錳酸鉀水溶液呈深紫色，且還原產(chǎn)物為二氧化錳，容易造成出水色度、濁度和余錳超標，因此在實(shí)際使用中的投加量必須得到嚴格控制。
高鐵酸鹽是一種六價(jià)鐵的化合物，易溶于水。在水中，高價(jià)鐵以FeO2 -4的形式存在，氧化能力介于高錳酸鉀和臭氧之間。高鐵酸鹽對微生物有極強的抑制作用，且具有投加量小、見(jiàn)效快、無(wú)毒、無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)，苑寶鈴等在處理以顫藻為優(yōu)勢藻種的源水時(shí)，選用高鐵酸鹽進(jìn)行預氧化，較好地強化了后續聚合氯化鋁（PAC）混凝除藻效率，且除藻效果明顯優(yōu)于預氯化除藻的效果[7].但是高鐵酸鹽在水溶液中穩定性較差，受pH、溫度、濃度及雜質(zhì)等因素影響較大，限制了其實(shí)際工程運用。
總體來(lái)說(shuō)，含氯化合物由于其經(jīng)濟性、適用性較好，是目前最為常用的預氧化劑，但由于其對不同類(lèi)別的藻屬的強化混凝效果差異較大，因此在實(shí)際運用中應根據源水中優(yōu)勢藻屬的類(lèi)別來(lái)選擇，同時(shí)含氯化合物的投加量不宜過(guò)高，以降低消毒副產(chǎn)物造成的風(fēng)險。高錳酸鉀和臭氧氧化能力較強，對混凝除藻的強化能力顯著(zhù)，預氧化過(guò)程中也沒(méi)有消毒副產(chǎn)物生成，但是它們的使用成本過(guò)高限制了在實(shí)際工程中的應用。高鐵酸鹽作為一種新興的氧化劑，對混凝除藻有較好的強化作用的同時(shí)也能有效除去水中的氯仿前體物，同時(shí)不會(huì )產(chǎn)生 “三致”物質(zhì)，目前被許多學(xué)者認為可取代含氯化合物預氧化強化混凝除藻。但是高鐵酸鹽在水中穩定性較差，實(shí)際工程運用中強化除藻效果受水質(zhì)條件影響較大，因此如何保持高鐵酸鹽的穩定性還有待進(jìn)一步研究。
2藻細胞性質(zhì)對預氧化強化混凝去除藻類(lèi)的影響
藻細胞的性質(zhì)包括形態(tài)、大小、表面電位、活性等，不同藻屬的藻細胞性質(zhì)都不一樣。藻細胞的形態(tài)、大小會(huì )對混凝效果產(chǎn)生影響，因為藻細胞的形態(tài)和大小決定了藻細胞的表面積，而已有研究表明藻細胞的表面積決定了其對混凝劑的需求量。如表1所示，藻細胞的表面積與混凝劑的需求量成正比，因此當混凝條件相同時(shí)，藻細胞的表面積越大，混凝效果越差。另外，雖然藻細胞在正常水體的pH下都帶負電，但不同的藻細胞zeta電位不一樣，而zeta電位越高，藻細胞越穩定，越難與混凝劑形成絮體而被去除[11].儲昭升等研究發(fā)現一些活體的藻細胞如藍藻細胞中存在一種充滿(mǎn)氣體的細胞器，是剛性、中空蛋白質(zhì)的圓柱體的.氣囊結構，因此可以自由調節浮力，使其擁有較高的穩定性，不易于沉淀。但當藻細胞失活時(shí)，穩定性會(huì )降低，同時(shí)zeta電位也消失，更容易與混凝劑反應形成絮體被去除[12].
此外，藻類(lèi)生長(cháng)過(guò)程中藻細胞的生理特征結構等性質(zhì)會(huì )隨著(zhù)不同的生長(cháng)周期而改變，例如表面電負性、生理活性、胞外分泌物的性質(zhì)和含量以及細胞外部形態(tài)等的變化，這些生理特征的變化均會(huì )影響預氧化和混凝對藻類(lèi)的去除作用。張素春[13]采用高錳酸鉀預氧化強化PAC混凝去除對數期和衰亡期的藻類(lèi)時(shí)發(fā)現，在相同混凝劑和氧化劑投加量下，對衰亡期藻的去除效果明顯低于對數期的藻類(lèi)，主要是因為處于衰亡期的藻液中AOM比對數期的更多，且AOM中抑制混凝效果的物質(zhì)更多，從而導致達到相同效果必須投加更多的混凝劑。
3天然有機物（NOM）對預氧化強化混凝去除藻類(lèi)的影響
天然有機物主要是一些腐殖質(zhì)類(lèi)物質(zhì)，從官能團而言，主要是由酚類(lèi)、羧酸類(lèi)、醇類(lèi)、胺及嘌呤等組成，所以天然有機物作為陰離子聚合物，對混凝有一定的干擾作用。當水中存在天然有機物的時(shí)候，混凝劑會(huì )優(yōu)先和水中的天然有機物如腐植酸和富里酸反應，降低有效投加量。因此天然有機物的存在會(huì )降低混凝效果，而天然有機物的組成成分決定了它對混凝效果的影響。
Yang等[14]的研究表明，經(jīng)過(guò)2 mg / L的ClO2預氧化后，天然有機物中親水性有機物所占比例從50%上升至69%;分子量小于1 KDa的比例從39%上升到53%,而分子量大于30 KDa的比例從24%下降至14%.因此ClO2預氧化會(huì )使天然有機物中親水有機物的比例增加，并且會(huì )將一些大分子有機物氧化成小分子有機物。Vorapot等通過(guò)傅立葉紅外光光譜分析得到疏水性有機物主要由一些大分子芳香族有機物組成，而親水性的有機物主要由一些脂類(lèi)、碳氮化合物（如碳水化合物，多糖和氨基酸）組成[15].因此當藻液中存在天然有機物時(shí)，ClO2會(huì )優(yōu)先破壞天然有機物中的芳香結構和共軛結構，將水中天然有機物中大分子的芳香烴和長(cháng)鏈脂肪族轉換為小分子和親水性有機物。而混凝效果受水中溶解性有機物的濃度和分子量的影響較大，當溶解性有機物濃度較高，分子量較小時(shí)候，溶解性有機物會(huì )降低混凝去除藻類(lèi)的效果。因此在預氧化條件下，NOM的存在會(huì )抑制混凝去除藻類(lèi)的效果。
4藻源有機物對預氧化強化混凝去除藻類(lèi)的影響
藻源有機物主要是細胞生長(cháng)過(guò)程中向外界分泌的有機物，而經(jīng)過(guò)預氧化處理過(guò)的藻液中，則還包含預氧化過(guò)程中細胞內部釋放出來(lái)的有機物（IOM）。Wert等[16]研究了ClO2預氧化對藻細胞胞內有機物的影響。發(fā)現預氧化過(guò)程中會(huì )使藻細胞釋放微囊藻藻毒素（MCLR）、2甲基異冰片（MIB）和土臭素等胞內有機物。釋放機理如圖1所示。預氧化過(guò)程中，氧化劑會(huì )攻擊細胞壁，使細胞破裂，釋放藻源有機物。
目前，許多研究已經(jīng)證明了藻源有機物的存在對混凝效果有較大的影響。一般認為，藻源有機物的成分為類(lèi)蛋白質(zhì)、糖類(lèi)和脂類(lèi)，這些物質(zhì)在混凝中表現為陰離子特性，而實(shí)際工程中一般多使用金屬陽(yáng)離子混凝劑，所以在混凝過(guò)程中，混凝劑都會(huì )優(yōu)先與它們形成配合物、絡(luò )合物膠體，減少有效投加量。另外藻源有機物中有一種金屬酶，對金屬陽(yáng)離子有很強的吸附作用，所以當水體中的藻源有機物濃度過(guò)高時(shí)，會(huì )大大的削弱混凝效果[17].
喬俊蓮等[18]研究了不同混凝劑對EOM移除后的藻液和原藻液的除藻效果，發(fā)現EOM對混凝的影響具有利弊雙重性。在混凝初期，由于混凝劑會(huì )優(yōu)先和EOM結合，使有效投加量降低從而影響混凝效果。而在混凝后期，前面與混凝劑結合的EOM會(huì )增強吸附架橋和網(wǎng)捕作用，形成密實(shí)的絮體，改善了沉降效果。Takaara等[19]通過(guò)將胞外有機物（EOM）和細胞有機物（IOM）分別離心提純后，獨立研究?jì)烧邔炷挠绊�，分析得到EOM和IOM的存在都會(huì )對混凝效果產(chǎn)生抑制作用。分別對EOM和IOM的組成成分進(jìn)行分析后發(fā)現，IOM中類(lèi)蛋白質(zhì)物質(zhì)的含量明顯高于EOM.而類(lèi)蛋白質(zhì)與混凝劑形成絡(luò )合物是抑制混凝效果的一個(gè)主要原因。所以IOM對混凝效果的抑制能力明顯強于EOM.因此在實(shí)際工程運用中，控制IOM的釋放對后續混凝效果的影響十分重要。預氧化應該遵從適度預氧化原則，就是在破壞藻細胞穩定性的前提下，盡量控制細胞釋放出來(lái)過(guò)多的IOM,才能達到最好的混凝效果。
5混凝劑種類(lèi)對預氧化強化混凝去除藻類(lèi)的影響
常用于除藻的混凝劑主要分為簡(jiǎn)單無(wú)機混凝劑、聚合無(wú)機混凝劑、聚合有機混凝劑和生物絮凝劑等。目前，實(shí)際工程中一般選用金屬混凝劑和無(wú)機高分子混凝劑。金屬混凝劑主要包括鐵鹽和鋁鹽，鐵鹽對親水性有機物和小分子有機物的去除效果較好，而鋁鹽對大分子有機物的去除效果較好[20,21].王振紅等[22]的研究表明高錳酸鉀預氧化后，使用硫酸鐵混凝的除藻效果要優(yōu)于硫酸鋁。主要是因為預氧化后，水中的小分子有機物與親水性有機物的比例會(huì )上升，因此預氧化后，鐵鹽的混凝效果要優(yōu)于鋁鹽。而當使用鐵鹽作為混凝劑時(shí)，Ma等[23]發(fā)現使用高錳酸鉀預氧化后，投加相同劑量的二價(jià)態(tài)鐵鹽混凝去除銅綠微囊藻的效果要明顯優(yōu)于三價(jià)態(tài)鐵鹽，其分別對KMnO4Fe（II）和KMnO4Fe（III）混凝過(guò)程產(chǎn)生的絮體進(jìn)行生長(cháng)動(dòng)力學(xué)研究，發(fā)現使用二價(jià)態(tài)鐵鹽混凝時(shí)，絮體的生長(cháng)速度和平均粒徑大小明顯優(yōu)于三價(jià)態(tài)鐵鹽混凝，主要是由于二價(jià)鐵在氧化劑存在的條件下被氧化成三價(jià)鐵，而新生成的三價(jià)鐵活性較預先配置好的三價(jià)鐵強，混凝效果更好。另外許多研究也表明無(wú)機高分子混凝劑的效果普遍要優(yōu)于金屬混凝劑[24],但是高分子混凝劑相對普通金屬混凝劑價(jià)格要高，在實(shí)際運用中還需要根據處理需求進(jìn)行選擇。
常規絮凝劑的大量使用會(huì )給環(huán)境和人類(lèi)健康帶來(lái)一些問(wèn)題，如人體中鋁含量過(guò)高就可能引起阿爾茨海默氏病。因此，尋找無(wú)毒的混凝劑代替常規的金屬混凝劑成為了一個(gè)研究熱點(diǎn)。Anderson[25]早在1997年就提出了粘土是最有前景的絮凝除藻材料，近年來(lái)我國也有學(xué)者將改性后的粘土作為混凝劑處理藻細胞并取得了良好的效果[26].另外，生物絮凝劑由于其具有安全性和無(wú)二次污染的優(yōu)點(diǎn)，也有望替代傳統絮凝劑。
6小結
目前，我國水體富營(yíng)養化情況依然十分嚴峻�？梢灶A見(jiàn)的是，在沒(méi)有一種更加經(jīng)濟高效的新型除藻工藝被開(kāi)發(fā)出來(lái)前，預氧化強化混凝工藝在今后很長(cháng)一段時(shí)間內仍將是應對水體富營(yíng)養化導致的藻類(lèi)爆發(fā)的首選處理手段。預氧化強化混凝去除藻類(lèi)的機理十分復雜，是物理、化學(xué)和生物反應協(xié)同作用的結果，受到的影響因素較為混雜。本文主要綜述了氧化劑、藻細胞的形態(tài)、水中天然有機物、藻源有機物和混凝劑種類(lèi)五個(gè)主要因素對強化混凝去除藻類(lèi)效果的影響，得到如下主要結論及建議：
�。�1）不同藻屬的性質(zhì)如形態(tài)、大小、表面電位、活性等存在較大的差異，因此采用不同的氧化劑預氧化不同性質(zhì)的藻類(lèi)，對后續混凝效果的影響也不盡相同。針對源水中優(yōu)勢藻種的類(lèi)別，應合理選擇氧化劑的種類(lèi)。
�。�2）預氧化過(guò)程中，藻細胞會(huì )向水體中釋放藻源有機物，混凝劑會(huì )優(yōu)先與它們反應形成配合物、絡(luò )合物膠體，減少有效投加量。因此，運用預氧化強化混凝處理高濃度藻水的關(guān)鍵是控制預氧化效果，進(jìn)行適度預氧化，達到既能滅活藻細胞又能盡量降低藻源有機物的釋放的效果。
�。�3）對于水體中天然有機物的分布、成分以及轉化規律需要展開(kāi)深入的研究，揭示水源水質(zhì)的特征對混凝效果影響的規律，進(jìn)一步對水中天然有機物如腐植酸、富里酸、蛋白質(zhì)以及多糖類(lèi)物質(zhì)等的削弱或優(yōu)化混凝過(guò)程加以研究。
�。�4）對于既定的水質(zhì)體系，在水質(zhì)特征和優(yōu)勢藻屬確定的基礎上，應當進(jìn)行混凝劑的優(yōu)化選擇，建立預氧化過(guò)程和混凝過(guò)程之間的優(yōu)化集成，形成最優(yōu)的預氧化 混凝系統，達到經(jīng)濟性和高效性的統一。
�。�5）未來(lái)的研究方向應針對不同的水質(zhì)體系，探索使用不同的氧化劑和混凝劑，提高預氧化 混凝工藝去除藻類(lèi)的效果，建立系統完善的數據庫，得到最優(yōu)化的工藝條件，為實(shí)際工程運用提供技術(shù)指導。
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