天目山地區大氣酸沉降的動(dòng)態(tài)特征論文
大氣的酸沉降是指大氣中不同來(lái)源的酸性物質(zhì)沉降到森林、湖泊、地表等作用而的過(guò)程。根據沉降物的物理性質(zhì)可分為干沉降(如氣溶膠等)和濕沉降(如降水等過(guò)程)。大氣酸沉降對森林生態(tài)系統、城市生態(tài)系統、水生生態(tài)系統等各類(lèi)生態(tài)系統都能產(chǎn)生不同程度的危害，而且，這種危害可以隨著(zhù)大氣環(huán)流作用可以擴散到其他國家和區域。因此，它不僅是大氣的環(huán)境問(wèn)題，同時(shí)也包括了全部的水域、土壤，甚至整個(gè)生物圈。關(guān)于大氣酸沉降的研究最早起始于19世紀40年代英國化學(xué)家Robert-Smith對英格蘭地區酸沉降現象的科學(xué)調查。但直到20世紀中葉，斯堪的納維亞半島酸化問(wèn)題給湖泊魚(yú)類(lèi)帶來(lái)毀滅J哇的災害，酸沉降現象才引起各國學(xué)者的普遍關(guān)注。此后的研究發(fā)現:北美西北部、中國、俄羅斯和南美等均出現了嚴重的酸雨。20世紀二三十年代，中國才開(kāi)始對大氣酸沉降開(kāi)展相關(guān)的研究。為進(jìn)一步掌握酸雨的地區分布，國家環(huán)保部門(mén)于1982年在全國范圍內建立了189個(gè)觀(guān)測站、523個(gè)降水采樣點(diǎn)的酸雨監測網(wǎng)。研究監測發(fā)現，20世紀末期酸雨已覆蓋了中國大部分經(jīng)濟較發(fā)達地區，酸沉降地區的總而積已超過(guò)270萬(wàn)km，占國土陸域而積的30%以上。全國酸雨監測網(wǎng)2005-2011年的監測數據顯示，中國的酸雨發(fā)生頻率及酸雨覆蓋而積總體均呈降低趨勢，但形勢依然嚴峻，酸雨類(lèi)型仍以硫酸型為主，硝酸鹽對降水酸度的貢獻逐年增加。中國現已是繼西歐和北美之后的世界第三大酸沉降區，并且隨著(zhù)工業(yè)的發(fā)展，環(huán)境惡化仍有加劇的趨勢，因此尋求科學(xué)有效的污染控制對策和治理措施是當前經(jīng)濟可持續發(fā)展的迫切要求。位于長(cháng)江三角洲的天目山地區，是中國酸雨多發(fā)區和水體嚴重污染區域之一，因此積極在該地區開(kāi)展大氣酸沉降的研究具有十分重要的實(shí)踐意義和理論價(jià)值。
1實(shí)驗設計與方法
1.1研究區概況
天目山地處浙江省西北部臨安市境內。天目山由東西2座峰組成，東峰的大仙頂海拔為1 480 m ,西峰的仙人頂海拔1 506 m。天目山于1956年被國家林業(yè)部劃為森林禁伐區，作為自然保護區加以保護。天目山國家級自然保護區位于西天目山，所轄地域總而積為4 284 hmZ，地理位置為30°18'30"~30°24'55" N, 119°23'47"119°28'27" E，距離杭州94 km。本試驗研究區即在保護區內。
天目山地處亞熱帶地區，因受海洋暖濕氣流的影響，屬于亞熱帶季風(fēng)性氣候，四季分明，春秋季較短，冬夏季偏長(cháng)。年平均氣溫為14.88.8 ℃，最冷月平均氣溫為3.42.6 0C，最熱月平均氣溫為28.119.9 0C。雨水充沛，年雨日為159.2183.1 d，年降水量為1 390~1 870 mm，積雪期較長(cháng)，比區外多10~30 d，形成浙江西北部的多雨中心。土壤類(lèi)型主要為紅壤、黃壤和黃紅壤。植被類(lèi)型主要有針葉林、毛竹Phyllostuchys edulas林、常綠闊葉林、常綠落葉闊葉林和落葉闊葉林，且目前正處于向針闊混交林演替的階段。
1.2研究方法
1.2.1大氣降水樣品的采集在研究區的一開(kāi)闊處(無(wú)建筑物、林冠等遮擋)，安裝了1臺ZJG系列智能降水采樣器(工型)，自動(dòng)收集降水并記錄。收集到的降水樣品先測定其體積，然后保存350 mL的樣品以作分析。采樣頻率為1次/周。此外，在研究區域設有1個(gè)小型氣象自動(dòng)監測站，主要測量并記錄該地區的濕度、溫度、風(fēng)速、風(fēng)向和降水量等氣象因子。
1.2.2降水樣品測定降水樣品的pH值和電導率CE用MP522型精密pH/電導率儀測定。每次測定前都需要用標準溶液校正，pH值采用“三點(diǎn)法”，電導率CE采用“單點(diǎn)法”。降水樣品的按態(tài)氮質(zhì)量濃度使用美國戴安DX-1000離子色譜儀分析測定，硝態(tài)氮和硫酸根的質(zhì)量濃度使用美國戴安DX-80離子色譜儀分析測定。水樣分析方法是將1個(gè)月內的水樣按照體積數加權平均混合后進(jìn)行測定。
1.2.3數據來(lái)源與分析一部分數據來(lái)自實(shí)驗室對水樣的分析測定，另一部分數據是基于臭氧監測儀器( OMI , ozone monitoring instrument)遙感技術(shù)獲得的天目山地區2012年8月一2013年8月期間天目山地區二氧化氮(NOZ)對流層柱濃度。數據的分析和處理主要利用Excel 2007來(lái)完成。
2結果與分析
天目山地區屬于亞熱帶季風(fēng)性氣候，受海洋暖氣流的影響，因此降水較為充沛，并且季節變化明顯，具體表現為夏季潮濕多雨，而冬季相對干燥少雨。大氣中的氮、硫等元素多以濕沉降的形式進(jìn)入到生態(tài)系統。
2.1天目山地區降水樣品的部分特征
2012年8月至2013年9月，每周收集濕沉降樣品，統計記錄收集到的降水總體積數，并定期分析測定樣品的電導率CE和pH值等指標，然后得出降水樣品的月平均變化情況。其中，樣品的pH值變化范圍較小，一直處于酸性降水水平;電導率CE的值與采樣器收集到樣品的體積數具有一定的負相關(guān)關(guān)系，而且季節性顯著(zhù)，如春夏季，兩者的相關(guān)系數為0.958 8。這說(shuō)明，降水的體積數對樣品的離子濃度具有一定的稀釋作用圈，故電導率隨季節性降水呈現出相應的季節性變化規律。
2.2天目山地區降水樣品的無(wú)機氮沉降特征
關(guān)于活性氮對大氣環(huán)境、全球生態(tài)系統等造成危害的報道已不勝枚舉，因此開(kāi)展對活性氮的重要組成成分—無(wú)機氮的動(dòng)態(tài)研究，是十分必要的。本實(shí)驗主要對降水樣品的按態(tài)氮(NHQ'-N)和硝態(tài)氮(N03--N)的質(zhì)量濃度進(jìn)行的分析測定�？梢钥吹�，NHQ'-N和N03--N質(zhì)量濃度的變化規律基本一致，均表現為10月達到最高，7月最低。這主要和降水量的大小對離子的濃度具有一定的稀釋效應有關(guān)。此項結果與向仁軍等研究蔡家塘森林小流域時(shí)的大氣氮濕沉降得出的結果具有一定的一致性，可見(jiàn)無(wú)機氮質(zhì)量濃度的變化確實(shí)存在季節性的特征差異。
2.3天目山地區降水樣品的硫酸根沉降特征
亞硫酸根是大氣中重要的致酸陰離子，結合該地區的降水量數據�？梢钥闯�:亞硫酸根質(zhì)量濃度變化與降水量呈一定的的負相關(guān)關(guān)系，并且春夏季動(dòng)態(tài)變化中表現顯著(zhù)，相關(guān)系數為0.977;在秋冬季的動(dòng)態(tài)變化中不是很明顯，這可能是因為其他因素影響的結果，如秋季焚燒作物秸稈、冬季取暖時(shí)煤炭的燃燒等排放的二氧化硫能直接影響大氣中亞硫酸根的質(zhì)量濃度。這些將在下而再作進(jìn)一步的探討。
3討論與結論
3.1討論
大氣降水樣品的pH值和電導率CE的變化規律主要與季節性降水有關(guān)，可能是因為降水量的大小
對離子的質(zhì)量濃度具有一定的稀釋效應
降水樣品的無(wú)機氮質(zhì)量濃度具體表現為秋季最高，春季次之，夏季最低，與青島地區大氣濕沉降的研究結果基本一致。并且，降水的無(wú)機氮質(zhì)量濃度隨降水強度的增大呈降低趨勢，旱季質(zhì)量濃度明顯大于雨季，降水對大氣具有一定的清洗作用。出現上述結果的原因，一方而與季節性降水有關(guān)，一方而與煤炭燃燒、化肥揮發(fā)、微生物的分解作用等有關(guān)。大氣降水樣品中51142一質(zhì)量濃度主要來(lái)源于大氣二氧化硫遇水和空氣后發(fā)生的氧化反應，因此其質(zhì)量濃度變化與降水量的大小呈較高的負相關(guān)關(guān)系。
通過(guò)對天目山地區的2012年8月至2013年9月的降水樣品N03一和51142一質(zhì)量濃度的測定，發(fā)現兩者具有比較高的相關(guān)性，這主要與降水樣品N03一和SOQZ一的來(lái)源密切相關(guān)。二氧化硫和氮氧化物大多來(lái)自化石燃料等的燃燒，而閃電作用可以直接把大氣的氮氣也轉化為氮氧化物。二氧化硫在臭氧等條件下可氧化成三氧化硫.遇水即變成SOaZ-:在大氣水分充足的條件下.二氧化硫可以直接變成亞硫酸.然后經(jīng)某些物質(zhì)的催化作用也可變?yōu)镾OQZ-。而二氧化氮可以直接與大氣中的水分反應生成N03-，同時(shí)二氧化氮的存在也促進(jìn)了二氧化硫向SOQZ一的轉化〔m。故而兩者具有很高的相關(guān)性。另外，研究發(fā)現該地區SOQZ-/ N03一的比值范圍為4.138.89，說(shuō)明天目山地區的酸沉降過(guò)程中，SOQZ一對酸雨的酸度貢獻較大。張新民等[mo的研究表明:中國酸雨目前還是以硫酸型為主，并且隨著(zhù)氮氧化物排放量的增加，正在向硫酸一硝酸混合型轉變。本研究結果與其結論是完全一致的。
通過(guò)對天目山降水樣品的N03一質(zhì)量濃度的測定和OMI衛星對流層二氧化氮的垂直柱質(zhì)量濃度數據的分析發(fā)現，兩者質(zhì)量濃度在秋冬季呈現為相關(guān)系數值較高的正相關(guān)，而在春夏季為相關(guān)系數值較低的負相關(guān)關(guān)系。這可能是因為夏季降水較多，對大氣的濕清除作用較為明顯，而且夏季溫度較高，減少了二氧化氮在大氣的存在時(shí)間[l5]，同時(shí)也增加了二氧化氮在水里的.溶解度，故而在夏季兩者的變化呈現負相關(guān)性。冬季的氣溫較低而且降水稀少，二氧化氮垂直柱質(zhì)量濃度較高，而冬季采暖使用煤炭燃燒排放出的二氧化氮等廢棄物增多，導致降水樣品的N03一質(zhì)量濃度迅速升高。因此，兩者在冬季的變化呈現出較高的一致性。而在秋季也出現了一致性的變化，主要是因為夏季的降水較多，通過(guò)濕清除作用把大氣中的大部分雜質(zhì)包括含氮化合物都沉降下來(lái)，故降水樣品的N03一質(zhì)量濃度較低，同時(shí)由于秋季的溫度也較高，二氧化氮垂直柱質(zhì)量濃度較低，故兩者也表現為正相關(guān)關(guān)系。
通過(guò)對2012年8月至2013年9月間天目山地區降雨水樣無(wú)機氮質(zhì)量濃度的測定和分析，得出無(wú)機氮月平均質(zhì)量濃度為1.109 mL。，結合智能降水采集器收集到的降水總體積數和采樣桶的口徑大小，可以估算出該地區大氣濕沉降的無(wú)機氮年沉降總量約為5.25 kg/ hm 。而據報道在未受到人類(lèi)活動(dòng)影響，該地區的較高氮沉降量也不可忽視。
3.2結論
2012年8月至2013年9月期間通過(guò)對天目山地區濕沉降水樣的采集和對樣品的無(wú)機氮組分(硝態(tài)氮、按態(tài)氮)、硫酸根、電導率CE值、pH值等參數進(jìn)行了測定及相關(guān)性分析，結論如下:
�、偬炷可降貐^的降水屬于典型的酸性降水，pH值年平均值為pH 4.81; pH值的變化具有明顯的季節性特征，夏秋季節較高，春冬季節較低;降水中的SOQZ-/N03一離子的比值范圍為4.138.89，說(shuō)明該地區的酸沉降中，SOQZ一對酸水的酸度貢獻較大。
�、谔炷可酱髿鉂癯两档碾妼蔆E值以及NHQ -N , N03 -N和SOQZ一質(zhì)量濃度隨時(shí)間而呈規律性變化，大體表現為:秋季或冬季最高，而夏季最低，主要與降水量的稀釋效應有關(guān)。
�、垩芯科陂g，大氣濕沉降的無(wú)機氮年沉降總量約為5.25 kG/hm Z，降水的無(wú)機氮月平均質(zhì)量濃度為1.109m. L。因此，雖然該地區的酸沉降中SOQZ一的貢獻較大，但是該地區的較高氮沉降量也不可忽視。
�、芙邓畼悠返腘03--N和NHQ--N質(zhì)量濃度，N03--N和SOQZ一質(zhì)量濃度變化均呈線(xiàn)性相關(guān)關(guān)系，分別是)=1.392 Ox-0.315 5 , RZ = 0.768 0和)=0.1803x+0.0138, Rz=0.8866
�、莸囟鸭邓畼悠返腘03一質(zhì)量濃度和OMI衛星對流層二氧化氮的垂直柱質(zhì)量濃度也存在密切的相關(guān)關(guān)系，并且這種相關(guān)性有季節J哇變化，表現為秋冬季正相關(guān)性，而在春夏季則為負相關(guān)性。
4參考文獻
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